近日，意昂4体育平台鈣鈦礦光電和資源催化團隊錢旭芳副教授在類芬頓反應研究方面取得新進展🧍🏻‍♀️，在環境領域國際權威期刊Environmental Science & Technology （《環境科學與技術》）在線發表了題為“Overcoming Acidic H₂O₂/Fe(II/III) Redox-Induced Low H₂O₂ Utilization Efficiency by Carbon Quantum Dots Fenton-like Catalysis”的研究成果。論文第一作者為意昂4体育平台博士生張婷🫳🏼，第一完成和通訊單位為意昂4体育官方，合作者包括日本大阪大學工意昂4山下弘巳教授等。

  芬頓反應是深度氧化技術的一種，主要利用Fe(II)與H₂O₂反應生成強氧化性的HO^•，該過程的瓶頸問題包括📝：H₂O₂及其中間產物是Fe(III)到Fe(II)的主要還原劑👃🏻，上述還原反應速率慢是決速步驟👨🏿‍🍳，大量Fe(III)存在使H₂O₂分解成O₂副產物，利用率降低；Fe(III)易水解沉澱（pK_a=2.2），反應受阻🏨。HO^•具有氧化性強（E^θ(HO^•, H⁺/H₂O) = 2.8 V vs. NHE）和壽命短（t_1/2 < 10^-9 s）的特點，HO^•介導的氧化反應對有機底物選擇性差👰🏿‍♀️，汙水中的背景有機質也會消耗HO^•，對目標微汙染物的深度氧化效率低。因此，提高H₂O₂活化過程HO^•生成和利用效率，實現目標微汙染物靶向去除是高級氧化研究領域的重要科學問題⏪。

  多年來🪒，研究小組圍繞上述科學問題開展了長期研究，取得的成果包括：1🚵🏻、提出類芬頓反應中增強鐵離子還原動力學的新方法🫓；2、調控H₂O₂活化微環境，提高H₂O₂利用效率；3、構建“吸附-活化-氧化”的限域降解模式🚤，實現有機汙染物的選擇性去除。利用外加能量（光能）提高Fe(III)還原反應動力學，上述過程顯著提高了H₂O₂活化去除有機汙染物的性能（Environ. Sci. Technol., 2017, 51, 3993. Appl. Catal., B, 2018, 231, 108.）。利用碳材料表面含氧基團和石墨化結構，有機微汙染物通過氫鍵和π-π相互作用，實現了“吸附-活化-氧化”限域降解模式☞，提高了自由基對目標汙染物的選擇性去除（Environ. Sci. Technol., 2019, 53, 9081🧑🏿；Environ. Sci. Technol., 2020, 54, 13344.）🏨。

  最近🆘，研究小組采用簡便易行且適合大規模生產應用的電化學氧化剝離法得到了碳量子點（CQDs）膠粒😴，並率先用於類芬頓反應研究。表面增強拉曼（SERS）、電子順磁共振波譜（EPR）和理論計算表明，CQDs石墨結構缺陷位置的未配對電子和邊緣的羧基協同🐽，顯著提高了Fe(III)到Fe(II)離子的還原反應動力學，進一步拓寬了目前廣泛使用的還原性試劑和材料（非金屬單質、金屬單質、金屬硫化物、還原性有機小分子）在類芬頓反應中的應用👨🏼‍🌾。動力學同位素效應（KIE）測試結果表明，汙染物分子通過氫鍵參與了CQDs介導的Fe(III)的還原過程，這為有機汙染物分子內電子參與類芬頓反應提供了依據（Environ. Sci. Technol., 2022, 56, 2617）🙍🏻‍♂️。該研究得到科技部重點研發項目（2018YFC1802001），國家自然科學基金（21777097）等項目的資助🥯。同時💆‍♀️🧚🏻‍♀️，也獲得了上海汙染控製與生態安全研究院的支持🙍🏿。

論文鏈接✮：https://doi.org/10.1021/acs.est.1c06276

Research ID鏈接🧖🏼‍♀️：http://www.researcherid.com/rid/F-1376-2018