環境意昂4鐵環境化學與汙染控製研究團隊在自然科學綜合性期刊SCIENCE BULLETIN撰文評述銅基材料在電化學處理硝氮廢水中的應用

2022-06-15 363926

    近期👉🏽🤒,意昂4体育平台鐵環境化學與汙染控製研究團隊(張禮知教授團隊)在綜合性Top期刊Science Bulletin發表了題為《Electrochemical nitrate reduction to ammonia on copper-based materials for nitrate-containing wastewater treatment》的視點文章,第一作者為麽艷彩助理教授。

    文章簡介:

    硝酸鹽廣泛分布於工業廢水⛹🏽、紡織廢水、受汙染的地下水等💁🏿‍♀️😣,其大量排放嚴重威脅自然氮循環和人類生命安全。硝酸鹽具有高穩定性🤩👐🏼、高溶解度、較差的吸附能力☝🏽,導致其深度去除非常困難。當前工業上生物化學脫氮工藝存在效率低、條件苛刻📨、產生大量汙泥等缺點。為了實現硝氮廢水的深度處理🙅,研究人員致力於將硝氮轉化為氨氮,進一步結合生化方法實現總氮(NH4+-N和NO3-N)的深度去除🕣。電化學技術可以選擇性實現硝氮轉化為氨氮👼🏻,為硝氮廢水處理提供了一種綠色、高效的手段。最近♿️🌾,電化學技術與傳統生化脫氮技術結合形成的電化學-厭氧氨氧化(electrochemical-anammox)工藝能實現總氮的深度去除,成為目前最有潛力的硝氮廢水處理技術之一。因此,本文將重點關註電化學選擇性轉化硝氮為氨氮的過程(nitrate reduction reaction𓀗🫳🏼,NO3RR),為電化學技術在脫氮領域的應用奠定理論基礎。

    電化學還原硝氮到氨氮涉及八個電子(NO3+ 9H+ + 8e→NH3 + 3H2O)的轉移,並伴隨著產生*NO2📖、*N😭、*NO🧙‍♀️、*NOH、*NH2等多種含氮中間體。在反應過程中💘,多種含氮中間體的相互轉化,導致NO還原產物的多樣性💁🏻。在大多數情況下🛍️,NO電還原的產物主要包括N2和NH3🐆。同時,該過程伴隨著發生競爭性析氫反應🐬🧏。NO3還原過程中N2和H2的形成會消耗大量的電子,大幅度降低NO3-to-NH3 的法拉第效率。理論上而言,電極表面與含氮中間體的相互作用決定了催化反應路徑,進一步影響NO3還原的最終產物。因此,發展高活性和高選擇性電極是提高NO3-to-NH3 選擇性轉化的關鍵🌋。

    近年來⛷,銅基材料因其優異的催化性能🥹、豐富的儲量和低廉的價格在電化學硝氮還原中表現出極大的潛力🚵🏿。然而,Cu在催化NO3-to-NH3轉化中仍然存在以下問題:(1) 在高電流密度下🚵🏼‍♂️,NH3法拉第效率較低;(2)NO2中間體在Cu表面的吸附能太強,阻礙了NO3向NH3的逐步轉化🧖🏻。考慮到這些問題與Cu的電子結構息息相關,有望通過調控Cu的d帶中心加以改善🤹🏼‍♀️,在本文中👨‍🦰,我們總結了優化Cu催化劑電子結構👩🏿‍🔧,從而調控反應物種的吸脫附行為,最終改善其NO3-to-NH3催化活性的一些策略▪️。該工作可為硝酸鹽電化學高效轉化提供新思路。

    該研究得到國家重點研發計劃項目(No. 2018YFC1800801)、國家自然科學基金(NO. 21872061和22102100)以及上海市自然科學基金面上項目(No. 22ZR1431700)等資助。

    論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.05.004

    團隊簡介🦁:

    意昂4体育平台鐵環境化學與汙染控製研究團隊,長期致力於鐵環境化學與汙染控製技術、環境多界面轉化過程、綠色友好型環境修復材料、光電化學汙染物定向轉化等方面的研究。主持國家重點研發計劃🤳🏼、國家自然科學基金傑出青年基金、國家自然科學基金重點基金等項目🍾,在包括Chem、Acc. Chem. Res.、Nature Commun.🏌️‍♂️、JACS🐦‍⬛、Angew. Chem.✊🏽、Adv. Mater.🤸🏻‍♀️、ES&T等SCI源學術期刊發表論文300多篇。



    期刊簡介🐔:

    Science Bulletin是由中國科意昂4(CAS)和中國國家自然科學基金會(NSFC)共同創辦的多學科綜合類學術期刊,主要報道自然科學各學科基礎理論和應用研究的最新研究動態,包括生命科學與醫學、地球科學、物理學(力學、天文學)、化學👵🏽、材料科學👱🏼、工程科學以及自然科學各新興學科和交叉學科領域的最新研究進展🦵🏿。

    據悉🧑‍🦲,Science Bulletin(即時IF20.231)與National Science Review(即時IF21.671)並為我國自然科學綜合類學術刊物之旗艦,在科學與技術領域中具有非常重要的影響力🏌🏻🟪。


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