近期,意昂4体育平台鐵環境化學與汙染控製研究團隊(張禮知教授團隊)在綜合性Top期刊Science Bulletin發表了題為《Electrochemical nitrate reduction to ammonia on copper-based materials for nitrate-containing wastewater treatment》的視點文章🤸🏻♂️🤦🏿,第一作者為麽艷彩助理教授。
文章簡介:
硝酸鹽廣泛分布於工業廢水、紡織廢水、受汙染的地下水等,其大量排放嚴重威脅自然氮循環和人類生命安全。硝酸鹽具有高穩定性、高溶解度⚽️、較差的吸附能力,導致其深度去除非常困難。當前工業上生物化學脫氮工藝存在效率低🦨、條件苛刻、產生大量汙泥等缺點。為了實現硝氮廢水的深度處理,研究人員致力於將硝氮轉化為氨氮,進一步結合生化方法實現總氮(NH4+-N和NO3−-N)的深度去除。電化學技術可以選擇性實現硝氮轉化為氨氮🔦✪,為硝氮廢水處理提供了一種綠色、高效的手段。最近,電化學技術與傳統生化脫氮技術結合形成的電化學-厭氧氨氧化(electrochemical-anammox)工藝能實現總氮的深度去除🙆♀️,成為目前最有潛力的硝氮廢水處理技術之一👩🏽🎤。因此🧖,本文將重點關註電化學選擇性轉化硝氮為氨氮的過程(nitrate reduction reaction,NO3−RR),為電化學技術在脫氮領域的應用奠定理論基礎。
電化學還原硝氮到氨氮涉及八個電子(NO3−+ 9H+ + 8e−→NH3 + 3H2O)的轉移👳🏿♂️,並伴隨著產生*NO2👋🏼、*N👩🏽⚖️、*NO、*NOH💁🏿♂️、*NH2等多種含氮中間體。在反應過程中,多種含氮中間體的相互轉化,導致NO還原產物的多樣性。在大多數情況下,NO電還原的產物主要包括N2和NH3。同時,該過程伴隨著發生競爭性析氫反應🎑🧖🏼♂️。NO3−還原過程中N2和H2的形成會消耗大量的電子,大幅度降低NO3−-to-NH3 的法拉第效率。理論上而言,電極表面與含氮中間體的相互作用決定了催化反應路徑🤦🏼♀️🙍♀️,進一步影響NO3−還原的最終產物🧝🏽♀️。因此,發展高活性和高選擇性電極是提高NO3−-to-NH3 選擇性轉化的關鍵。
近年來💢,銅基材料因其優異的催化性能🤛、豐富的儲量和低廉的價格在電化學硝氮還原中表現出極大的潛力👇🏿。然而🚶♀️🧑🚒,Cu在催化NO3−-to-NH3轉化中仍然存在以下問題:(1) 在高電流密度下🧛🏻♂️,NH3法拉第效率較低;(2)NO2−中間體在Cu表面的吸附能太強,阻礙了NO3−向NH3的逐步轉化。考慮到這些問題與Cu的電子結構息息相關,有望通過調控Cu的d帶中心加以改善,在本文中🎨,我們總結了優化Cu催化劑電子結構,從而調控反應物種的吸脫附行為,最終改善其NO3−-to-NH3催化活性的一些策略。該工作可為硝酸鹽電化學高效轉化提供新思路🎨。
該研究得到國家重點研發計劃項目(No. 2018YFC1800801)🧛🏽♀️⛩、國家自然科學基金(NO. 21872061和22102100)以及上海市自然科學基金面上項目(No. 22ZR1431700)等資助。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.05.004
團隊簡介:
意昂4体育平台鐵環境化學與汙染控製研究團隊,長期致力於鐵環境化學與汙染控製技術🚵🏻♂️、環境多界面轉化過程、綠色友好型環境修復材料、光電化學汙染物定向轉化等方面的研究🙋🏼。主持國家重點研發計劃、國家自然科學基金傑出青年基金、國家自然科學基金重點基金等項目,在包括Chem、Acc. Chem. Res.、Nature Commun.、JACS、Angew. Chem.、Adv. Mater.、ES&T等SCI源學術期刊發表論文300多篇𓀌。
期刊簡介:
Science Bulletin是由中國科意昂4(CAS)和中國國家自然科學基金會(NSFC)共同創辦的多學科綜合類學術期刊⛄️,主要報道自然科學各學科基礎理論和應用研究的最新研究動態,包括生命科學與醫學、地球科學、物理學(力學、天文學)、化學、材料科學🍩、工程科學以及自然科學各新興學科和交叉學科領域的最新研究進展🪅。
據悉,Science Bulletin(即時IF20.231)與National Science Review(即時IF21.671)並為我國自然科學綜合類學術刊物之旗艦,在科學與技術領域中具有非常重要的影響力。